1925年夏，克莱因接待琼斯的邀请到伦敦做一次系列演讲，并请她稍后定居伦敦，此时克莱因发现柏林精神分析协会与她志趣不同，遂接受了琼斯的邀请，从1926年直到去世，克莱因一直留在英国，并在英国精神分析协会工作，在协会里她一方面去致力于自己的研究并将其推向深入，另一方面也从事教学工作，克莱因一次涉足精神分析的儿童领域是从自己的儿子开始的，刚开始只是补充弗洛伊德对俄狄浦斯情节的说法，后逐渐强调母亲角色的重要性，离开弗洛伊德的本能理论发展出自己的客体关系理论。
克莱因和安娜弗洛伊德大约在同一时间开始分析儿童，但是他们的工作在许多基本问题上却大相径庭，这些差异可见于1927年出本的《儿童精神分析论丛》，克莱因深信精神分析是一种基于领悟的方法，是基于一种设置，是弗洛伊德所描述的设置中，只有在这种设置中精神分析才得以进行，因此她从一开始就把目标放在创立一套儿童的设置上，这套设置在本质上与成年人的精神分析设置是一样的。
在她的设置中，她为孩子们提供一个适宜的房间，在柜子里摆满各种小玩具和做游戏用的材料，一旦某个孩子是通过做游戏而不是通过说话来表达自己，她就开始分析这个孩子的游戏，将其视为自由联想来加以处理，他认为儿童的游戏、梦、绘画及故事就构成人的自由联想，都是传达幻想及焦虑的媒介，借由解释儿童的幻想，可以降低释放儿童的焦虑，减少其内部的恐惧，提升身心的健康。
她从一开始就确信，分析师可在教育室或安慰室的关系以外，与孩子建立一种精神分析式的关系，在这种关系中可以进行严格意义上的精神分析，她的观点被证明是完全正确的，同时她还认识到需要把探索延伸到焦虑活跃的层面上去，克莱因详述了早期潜伏期及青春期儿童的不同特征，进而描绘在其各发展几段分析技巧上的异同。
